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《Perovskite Oxide for Solid Oxide Fuel Cells》
固体氧化物燃料电池用钙钛矿氧化物
编者:Tatsumi Ishihara
Faculty of Engineering
Department of Applied Chemistry
Kyushu University
出版社:Springer
出版时间:2009年
《Perovskite Oxide for Solid Oxide Fuel Cells》
《Perovskite Oxide for Solid Oxide Fuel Cells》
《Perovskite Oxide for Solid Oxide Fuel Cells》
《Perovskite Oxide for Solid Oxide Fuel Cells》
目录
1 Structure and Properties of Perovskite Oxides. . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
Tatsumi Ishihara
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Structure of Perovskite Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.3 Typical Properties of Perovskite Oxides. . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.4 Preparation of Perovskite Oxide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.5 Perovskite Oxides for Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs) . . . . . . 15
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2 Overview of Intermediate-Temperature Solid Oxide Fuel Cells . . . . . 17
Harumi Yokokawa
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2 Characteristic Features of Solid Oxide Fuel Cells . . . . . . . . . . 18
2.2.1 Merits and Demerits of SOFCs. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.2 Issues for Intermediate-Temperature SOFCs . . . . . . . . 20
2.2.3 Stack Design . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.3 Development of Intermediate Temperature SOFC Stacks/
Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.1 Kyocera/Osaka Gas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.2 Mitsubishi Materials Corporation . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.3.3 Micro SOFCs by TOTO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.4 Perspective . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.4.1 Applications. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.4.2 Fuel Flexibility and Reliability in Relationship
to Intermediate-Temperature SOFCs . . . . . . . . . . . . . . 41
2.4.3 Hybrid Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
2.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
3 Ionic Conduction in Perovskite-Type Compounds . . . . . . . . . . . . . . . 45
Hiroyasu Iwahara
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.2 Conduction Behavior of Perovskite-Type Compounds . . . . . . 46
vii
3.3 Early Studies on Ionic Conduction in Perovskite-Type
Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.4 Oxide Ion Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.5 Proton Conduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.6 Lithium Ion Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.7 Halide Ion Conduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
3.8 Silver Ion Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4 Oxide Ion Conductivity in Perovskite Oxide for SOFC
Electrolyte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
Tatsumi Ishihara
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2 Oxide Ion Conductivity in Oxide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.3 Oxide Ion Conductivity in Perovskite Oxides . . . . . . . . . . . . . 68
4.4 LaGaO3-Based Oxide Doped with Sr and Mg (LSGM)
as a New Oxide Ion Conductor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.4.1 Effects of Dopant for La and Ga Site . . . . . . . . . . . . . . 71
4.4.2 Transition Metal Doping Effects on Oxide Ion
Conductivity in LSGM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.5 Basic Properties of the LSGM Electrolyte System. . . . . . . . . . 77
4.5.1 Phase Diagram of La-Sr-Ga-Mg-O. . . . . . . . . . . . . . . . 77
4.5.2 Reactivity with SOFC Component . . . . . . . . . . . . . . . . 77
4.5.3 Thermal Expansion Behavior and Other Properties . . . 78
4.5.4 Behavior of Minor Carrier . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.5.5 Diffusivity of Oxide Ion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
4.6 Performance of a Single Cell Using LSGM Electrolyte . . . . . . 84
4.7 Preparation of LaGaO3 Thin-Film Electrolytes
for Application at Temperatures Lower Than 773 K . . . . . . . 87
4.8 Oxide Ion Conductivity in the Perovskite-Related
Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.9 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5 Diffusivity of the Oxide Ion in Perovskite Oxides . . . . . . . . . . . . . . . 95
J. A. Kilner, A. Berenov, and J. Rossiny
5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.1.1 Definitions of Diffusion Coefficients . . . . . . . . . . . . . . 96
5.1.2 The Oxygen Tracer Diffusion Coefficient . . . . . . . . . . . 96
5.1.3 The Surface Exchange Coefficient. . . . . . . . . . . . . . . . . 98
5.1.4 Defect Chemistry and Oxygen Transport . . . . . . . . . . . 99
5.1.5 Defect Equilibria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.2 Diffusion in Mixed Electronic-Ionic Conducting Oxides
(MEICs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
5.2.1 Effect of A-Site Cation on Oxygen Diffusivity . . . . . . . 103
viii Contents
5.2.2 The Effect of B-Site Cation on Oxygen Diffusivity. . . . 104
5.2.3 The Effect of A-Site Cation Vacancies on Oxygen
Diffusivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
5.2.4 Temperature Dependence of the Oxygen Diffusion
Coefficient . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
5.2.5 The Effect of Oxygen Pressure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
5.3 Oxygen Diffusion in Ionic Conducting Perovskites . . . . . . . . . 108
5.4 Oxygen Diffusion in Perovskite-Related Materials . . . . . . . . . 110
5.5 Correlations Between Oxygen Diffusion Parameters. . . . . . . . 110
5.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6 Structural Disorder, Diffusion Pathway of Mobile Oxide Ions,
and Crystal Structure in Perovskite-Type Oxides and Related
Materials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
Masatomo Yashima
6.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
6.2 High-Temperature Neutron Powder Diffractometry. . . . . . . . 118
6.3 Data Processing for Elucidation of the Diffusion Paths
of Mobile Oxide Ions in Ionic Conductors: Rietveld
Analysis, Maximum Entropy Method (MEM),
and MEM-Based Pattern Fitting (MPF) . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
6.4 Diffusion Path of Oxide Ions in the Fast Oxide Ion
Conductor (La0.8Sr0.2)(Ga0.8Mg0.15Co0.05)O2.8 [10] . . . . . . . . . 121
6.4.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.4.2 Experiments and Data Processing. . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.4.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
6.5 Diffusion Path of Oxide Ions in an Oxide Ion Conductor,
La0.64(Ti0.92Nb0.08)O2.99, with a Double Perovskite-Type
Structure [11] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
6.5.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
6.5.2 Experiments and Data Processing. . . . . . . . . . . . . . . . . 126
6.5.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
6.6 Crystal Structure and Structural Disorder of Oxide Ions
in Cathode Materials, La0.6Sr0.4CoO3– and
La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3–, with a Cubic Perovskite-Type
Structure [12, 13] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
6.6.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
6.6.2 Experiments and Data Processing. . . . . . . . . . . . . . . . . 131
6.6.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132
6.7 Structural Disorder and Diffusion Path of Oxide Ions in a
Doped Pr2NiO4-Based Mixed Ionic-Electronic Conductor
(Pr0.9La0.1)2(Ni0.74Cu0.21Ga0.05)O4+ with a K2NiF4-Type
Structure [15] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
6.7.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
Contents ix
6.7.2 Experiments and Data Processing. . . . . . . . . . . . . . . . . 138
6.7.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
6.8 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143
7 Perovskite Oxide for Cathode of SOFCs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
Tatsuya Kawada
7.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
7.2 Properties Required for a Cathode Material . . . . . . . . . . . . . . 148
7.2.1 Catalytic Activity. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 148
7.2.2 Electronic Conductivity. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149
7.2.3 Oxygen Transport (Bulk or Surface) . . . . . . . . . . . . . . . 151
7.2.4 Chemical Stability and Compatibility . . . . . . . . . . . . . . 152
7.2.5 Morphological Stability. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152
7.3 General Description of Cathode Reaction and Polarization . . 153
7.3.1 Oxygen Electrode Process . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153
7.3.2 Equivalent Circuit for a Cathode–Electrolyte
Interface. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154
7.4 Cathode for High-Temperature SOFC: (La, Sr)MnO3 . . . . . . 156
7.4.1 Transport Properties and Electrochemical
Reaction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
7.4.2 Chemical and Morphological Stability of LSM . . . . . . 158
7.5 Cathode for Intermediate-Temperature SOFC:
(La, Sr)CoO3, (La, Sr)(Co, Fe)O3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
7.5.1 General Features of Co-Based Perovskite Cathode . . . 160
7.5.2 Electrochemical Reaction of a Model Electrode:
A (La,Sr)CoO3 Dense Film . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
7.5.3 Electrochemical Response of (La, Sr)CoO3
on Zirconia with and Without Ceria Interlayer . . . . . . 163
7.6 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165
8 Perovskite Oxide Anodes for SOFCs. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 167
J. T. S. Irvine
8.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 167
8.2 Anode Materials for SOFCs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
8.3 Perovskite Chemistry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
8.4 Doping, Nonstoichiometry, and Conductivity. . . . . . . . . . . . . 170
8.5 Perovskite Anode Materials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173
8.6 A(B,B0)O3 Perovskites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
8.7 Tungsten Bronze Anode Materials. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 178
8.8 Anode Materials for All-Perovskite Fuel Cells . . . . . . . . . . . . 179
8.9 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 180
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 180
x Contents
9 Intermediate-Temperature Solid Oxide Fuel Cells Using
LaGaO3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183
Taner Akbay
9.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183
9.2 Cell Development . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184
9.2.1 Electrolyte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184
9.2.2 Anode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
9.2.3 Cathode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
9.3 Stack Development. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190
9.4 Module Development. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192
9.4.1 A 1-kW Class Single-Stack Module . . . . . . . . . . . . . . . 192
9.4.2 A 10-kW Class Multi-Stack Module . . . . . . . . . . . . . . . 195
9.5 System Development . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 196
9.6 Stack Modeling. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202
10 Quick-Start-Up Type SOFC Using LaGaO3-Based New
Electrolyte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205
Akira Kawakami
10.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205
10.2 Micro-Tubular Cell Development . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206
10.3 Rapid Thermal Cycling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 211
10.4 Fuel Flexibility . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 211
10.5 Stack Development. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214
10.6 Summary. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 216
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 216
11 Proton Conductivity in Perovskite Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 217
Truls Norby
11.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 217
11.2 Proton Conductivity in Acceptor-Doped Perovskites . . . . . . 219
11.2.1 Protons in Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 219
11.2.2 Hydration of Acceptor-Doped Perovskites . . . . . . . . . 219
11.2.3 Proton Diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222
11.2.4 Charge Mobility and Conductivity of Protons . . . . . . 224
11.2.5 Proton Conductivity in Acceptor-Doped Simple
Perovskites, ABO3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 225
11.2.6 Effects of Defect–Acceptor Interactions . . . . . . . . . . . 228
11.2.7 Grain Boundaries . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 229
11.3 Proton Conduction in Inherently Oxygen-Deficient
Perovskites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 230
11.3.1 Hydration of Ordered Oxygen Deficiency. . . . . . . . . . 230
11.3.2 Nomenclature and Hydration of Disordered
Intrinsic Oxygen Deficiency. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 231
Contents xi
11.3.3 Order–Disorder Reactions Involving Hydrated
Inherently Oxygen-Deficient Perovskites
(Oxyhydroxides) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 232
11.4 Hydration of Undoped Perovskites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 233
11.5 Proton Conductivity in Selected Classes Of Non-Perovskite
Oxides and Phosphates. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 233
11.6 Developments of Proton-Conducting SOFCs . . . . . . . . . . . . 236
11.7 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 238
12 Proton Conduction in Cerium- and Zirconium-Based Perovskite
Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 243
Hiroshige Matsumoto
12.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 243
12.2 Conductivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 245
12.3 Activation/Deactivation of Electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . 247
12.4 Stability. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 248
12.5 Dopant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 251
12.6 Proton Hole Mixed Conduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 255
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 258
13 Mechanisms of Proton Conduction in Perovskite-Type
Oxides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 261
K. D. Kreuer
13.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 261
13.2 Proton Sites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 262
13.3 Mechanisms of Proton Conduction (Undoped, Cubic
Perovskites). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 264
13.4 Complications (Symmetry Reduction, Doping, Mixed
Site Occupancy) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 268
13.5 Implications for the Development of Proton-Conducting
Electrolytes for Fuel Cell Applications . . . . . . . . . . . . . . . . . 270
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 271
14 Intermediate-Temperature SOFCs Using Proton-Conducting
Perovskite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 273
Naoki Ito
14.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 273
14.2 Preparation of Fuel Cells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 277
14.3 Characterization of Fuel Cells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 277
14.4 Operation and Evaluation of Fuel Cells. . . . . . . . . . . . . . . . . 279
14.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 282
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 283
xii Contents
15 LaCrO3-Based Perovskite for SOFC Interconnects. . . . . . . . . . . . . . 285
Teruhisa Horita
15.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 285
15.2 Sintering Properties and Chemical Compatibility
with the Other Components . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 286
15.3 Electronic Conductivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 287
15.4 Defect Chemistry and Oxygen Electrochemical Leak . . . . . . 289
15.5 Lattice Expansion During Reduction and Temperature
Change . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293
15.6 Mechanical Strength. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293
15.7 Summary. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 294
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 295
Index . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 297
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